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王海燕和唐有根课题组:蜂窝设计与磷掺杂“双管齐下”调控碳材料中氮类型构筑高功率钾离子电池

发布时间:2019-01-09    来源:412永利皇宫登陆王琦    浏览次数:


近日,王海燕和唐有根教授课题组基于3D蜂窝结构设计与磷原子掺杂“双管齐下”实现了碳材料中的氮构型的调控,构筑了高能高功率的钾离子电池,最新研究成果在国际知名期刊Nano Energy (IF=13.12)上在线发表,论文题目为 “Tuning Nitrogen Species in Three-Dimensional Porous Carbon via Phosphorus Doping for Ultra-fast Potassium Storage” (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.01.009),该论文由王海燕副教授,唐有根教授,澳大利亚伍伦贡大学郭再萍教授共同指导完成。2015级博士生何菡娜为论文第一作者,412永利皇宫登陆为第一通讯单位。

在碳材料中引入杂原子(N,B,P,S等)能有效调控碳材料的电子结构及物理化学性质,是提升碳材料储能性能很有前景的策略。在一系列杂原子掺杂中,氮掺杂能显著提高碳材料的导电性,同时在碳骨架中引入更多的活性位点,在储能领域已得到了广泛研究。研究表明,在氮掺杂碳材料中,N的构型(吡啶-N、吡咯-N或石墨-N)是决定其电化学活性的关键。相较于其他类型的N,吡啶-N能在碳材料引入更多的反应活性位点,且更容易吸附碱金属离子,有利于电化学性能的提高。因此,调控氮掺杂碳材料中吡啶-N的含量是目前学术界的热点,也是难点。

基于此,研究者们通过3D蜂窝结构设计与P双原子掺杂技术,“双管齐下”成功实现了氮掺杂碳材料中吡啶-N含量的调控。研究发现,杂原子掺杂能有效调控碳材料的结构,同时碳材料中缺陷含量以及边缘碳的含量对吡啶-N的形成具有重要的影响,增加缺陷含量以及暴露的边缘碳更有利于吡啶-N的形成。通过3D蜂窝结构的设计,在碳材料中引入了丰富的孔结构及缺陷,为更多吡啶-N的形成提供了基础条件。同时这种结构使得电极材料和电解液之间具有更好的接触,大大缩短了钾离子的扩散路径,提升了钾离子扩散动力学。更重要的是,研究者通过在氮掺杂的碳材料中引入P原子进一步调控了碳材料的骨架结构以及电子结构,获得了更多暴露的边缘碳,吡啶-N含量由27.1%提升到了40.3%。目前文献报道中,主要通过碳材料的烧结温度来调控吡啶-N,通常降低烧结温度能提升吡啶-N含量,但是却会牺牲碳材料的导电性。P原子的引入不仅提升了吡啶-N含量,还进一步提高了碳材料的导电性,显著提升了材料的电化学性能。当应用于钾离子电池,该材料具有较高的可逆比容量(在100 mA g?1电流密度下容量419.3 mAh g?1)以及优异的倍率性能(在5 和10 A g?1电流密度下, 容量分别为172.3和119.5 mAh g?1)。DFT计算结果有力支撑了通过氮含量调控实现提升碳材料储钾性能的理论基础。该工作为高能高功率钾离子电池碳负极材料的结构设计提供了新的思路,同时该方法也适应于锂离子电池与钠离子电池等体系。

上述工作获得了湖南省科技计划项目(No. 2017TP1001、2018JJ4002)、412永利皇宫登陆创新驱动项目(No. 2016CXS009)、澳大利亚研究理事会(ARC) (FT150100109、DP170102406)的资助。本研究是在国家留学基金委(CSC No. 201706370168)的支持下开展的。